AZUMA
Chevalier du Purgatoire au sein de la guilde, Azuma est un homme grand, très musclé et au teint hâlé. Cruel et particulièrement rabaissant, Azuma aime les défis de taille et les adversaires qui pourront lui opposer de la résistance. Il sera très important pour sa guilde lors du conflit contre Fairy Tail sur l'île de Tenrô car il maîtrise la magie Sylvestre, une forme de magie perdue qui lui permet de contrôler la croissance des arbres et notamment celui qui trône au sommet de l'île. En outre, il semble également capable de déclencher des explosions. Très puissant, il s'est défait de plusieurs mages eux aussi très forts de Fairy Tail comme Mirajane, Lisana ou encore Wendy, mais il finira par perdre contre Erza.
ZANKURO
Egalement Chevalier du Purgatoire, Zakuro est un mage très cruel, particulièrement sadique et sans pitié. Son physique colle d'ailleurs avec ces aspects : il a d'amples cheveux blonds, des yeux rouges et un rire moqueur. Très arrogant, Zankuro est un Chasseur de Dieu de Feu. Sa magie, basée sur l'utilisation flammes noires, est considérée par lui-même comme supérieure à celle d'un chasseur de dragons, comparaison qu'il fera lors de son combat contre Natsu.
RUSTYROSE
Le malicieux Rustyrose est également un des Sept Chevaliers du Purgatoire. Portant une coiffure grise assez haute, des lunettes et un manteau doté d'une fourrure grise, il est aussi très confiant, créatif et difficilement impressionnable. Il utilise une magie appelée Arche de la Création qui lui permet de matérialiser tout ce qu'il imagine aussi bien dans le domaine offensif que défensif. Il fera d'ailleurs la démonstration de ses talents lorsqu'il affrontera Elfman et Evergreen, puis Fried et Bixrow. Il semble apprécier les roses de couleur violette, d'où son nom.
KAIN IKARU
Rondouillard, pataud et au teint très pâle, Kain Hikaru est pourtant lui aussi Chevalier du Purgatoire. Affublé d'une unique cape jaune et bleue et d'un harnais entourant sa poitrine, il parait très attiré par les femmes et s'imagine des aventures avec celles-ci, pensant même qu'elles sont éprises de lui. Il le montrera d'ailleurs à Lucy lors de leur combat. Fort physiquement, c'est surtout sa magie qui le rend redoutable. Porteur d'une poupée qu'il nomme Monsieur Maléfice, il l'utilise comme une poupée vaudou. Au moyen d'une seule mèche de cheveux de son adversaire, il est capable de le soumettre aux positions prises par sa poupée, capacité dont il se jouera pour contrôler totalement les femmes.
ZOLDIO
Autre membre de Grimoire Heart, Zoldio était anciennement au service de Layla Heartfilia, la mère de Lucy. Après sa mort, il prend l'apparence de Caprico, un de ses Esprits, et rejoint Grimoire Heart en tant que Chevalier du Purgatoire. Sous cet aspect, il est calme et pragmatique, mais il se montre très agité et cruel lorsqu'il comprend que Lucy est la fille de son ancien maître. Il utilise la magie de Possession Humaine, et peut ainsi soumettre les humains à sa volonté. Mais naturellement ses sorts ne fonctionneront pas contre Léo qui le vaincra. Après cette défaite il se détachera du corps de Caprico et révélera sa véritable apprence : celle d'un homme aux cheveux crépus et au visage baré de deux cicatrices de chaque côtés de la bouche.
ULTIA MILKOVICH
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MELDY
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